青島科技大學“泰山學者”團隊在頂級期刊（IF=27.4）發表研究成果

聚對苯二甲酸乙二醇酯（PET）市場份額約佔塑料總產量13%，產量逐年增長，廢棄PET也隨之增加。廢棄PET在自然環境難降解，主要處理方式是填埋和焚燒，但填埋會污染環境，焚燒會排放有毒氣體、微塑料和固體殘渣。近年來，利用電化學技術回收升級廢棄高分子逐漸成爲研究熱點。其中，通過電化學催化氧化策略將PET的水解產物乙二醇（EG）升級爲高附加值化學品乙醇酸（GA）市場潛力巨大。然而，EG分子有兩個對稱的CH₂OH基團，選擇性地氧化其中一個基團，同時保留另一個並防止其過度氧化極具挑戰性。因此，優化催化劑的電子構型以選擇性吸附中間物種並避免GA過度氧化，對產物選擇性至關重要。此外，增強反應物/產物的傳質對於獲得高氧化電流（產率），同時通過防止目標產物的再吸附以避免過度氧化也至關重要。傳質/電荷轉移和電子構型都高度依賴於電催化劑的結構和電子特性。因此，開發新型高效電催化劑，以協同優化傳質/電荷轉移和電子構型，對反應活性和選擇性至關重要。

針對上述問題，青島科技大學材料科學與工程學院泰山學者姜魯華教授團隊在PET廢塑料增值催化劑的研究方面獲新進展，相關成果以“Self-assembled gap-rich PdMn nanofibers with high mass/electron transport highways for electrocatalytic reforming of waste plastics”爲題，發表在國際材料領域TOP期刊Advanced Materials上（影響因子27.4）。該工作以青島科技大學爲第一單位，材料學院姜魯華教授爲通訊作者，材料學院副教授劉鬆良爲第一作者。

本研究報道了一種Cl⁻/O₂刻蝕輔助自組裝策略，用於合成具有高效傳質/傳荷通道的自組裝富間隙PdMn納米纖維，以大幅提升工業級電流下PET廢塑料的電催化重整效率。自組裝的PdMn納米纖維在PET升級轉化爲GA的過程中展現出卓越的電催化活性，在流動電解槽中，於0.75 V（vs. RHE）下電流密度可達223 mA cm⁻²，GA的選擇性高達95.6%，法拉第效率達到94.3%。密度泛函理論計算、X射線吸收光譜以及原位電化學傅里葉變換紅外光譜研究表明，引入高親氧性的Mn使Pd的d帶中心下移，從而優化了反應中間體在PdMn表面的吸附能，有利於高附加值產物乙醇酸的脫附。計算流體動力學模擬證實，富間隙的納米纖維結構強化了傳質，從而實現工業級電流催化重整。

以上研究獲得國家自然科學基金項目、山東省自然科學基金重大基礎研究項目、山東省泰山學者計劃、國家資助博士後研究人員計劃等項目的資助。

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https://doi.org/10.1002/adma.202411148

來源：青島科技大學